Hiệu ứng raman trộn bốn sóng trong môi trường khí

Vật lý 
N. M. Thắng, N. V. Hảo, , “Hiệu ứng Raman trộn bốn sóng trong môi trường khí.” 158 
Mức ảo
Mức cơ bản
Mức kích thích *
B
ơ
m St
o
ke B
ơ
m
Đ
ố
iS
to
ke
(*): Mức dao động hoặc xoay
HIỆU ỨNG RAMAN TRỘN BỐN SÓNG 
TRONG MÔI TRƯỜNG KHÍ 
Nguyễn Mạnh Thắng1, Nguyễn Văn Hảo2,3, Vũ Dương3*, Đỗ Quang Hòa3 
Tóm tắt: Trong nghiên cứu này, chúng tôi giới thiệu phương pháp phát laser 
xung ngắn trong toàn bộ vùng tử ngoại sâu – nhìn thấy (DUV-VIS) dựa trên hiệu 
ứng Raman trộn bốn sóng trong môi trường khí. Do khoảng cách giữa các mức 
năng lượng dao động lớn (~4166 cm-1 từ v=1 sang v=0), hydro được chọn làm môi 
trường Raman. Xung bơm (800 nm), xung Stokes (1200 nm) kích thích cộng hưởng 
các phân tử khí lên mức dao động trên. Do thời gian hồi phục pha dao động của các 
phân tử khí là lớn hơn nhiều lần so với độ rộng xung kích thích, xung bơm tương tác 
tức thời với các phân tử khí ở mức năng lượng trên và phát ra xung đối Stokes. 
Xung Stokes tiếp tục tương tác với các phân tử khí đã được kích thích và tán xạ ra 
các photon có mức năng lượng cao hơn tương ứng với các vạch đối Stoke bậc cao 
(hiện tượng thác lũ). Tại áp suất 196 kPa, hiệu ứng thác lũ cho phép phát vạch 
Raman đối Stoke đến bậc 8 (218 nm). Các xung ánh sáng này có ý nghĩa ứng dụng 
lớn trong các nghiên cứu quang phổ, quang phổ phân giải thời gian v.v... Do các 
vạch đối Stoke là phù hợp về pha, sử dụng các kỹ thuật khử tán sắc, chồng chập về 
mặt thời gian cho phép tạo ra các chuỗi xung cực ngắn, một vài femto giây. 
Từ khóa: Hiệu ứng Raman, Hiệu ứng Raman đối Stokes, Laser xung cực ngắn, Femto giây, Quang học phi 
tuyến. 
1. GIỚI THIỆU 
Hiện nay, có nhiều phương pháp đã được chứng minh để phát những xung laser 
cực ngắn (cỡ femto giây) trong vùng tử ngoại sâu (DUV), chẳng hạn như biến đổi 
tần số từ vùng nhìn thấy hay vùng hồng ngoại gần sang vùng DUV dựa vào sự phát 
siêu liên tục (supercontinuum) [1], phát hòa ba bậc ba và bậc bốn [2-4], trộn bốn 
sóng (FWM) [5, 6]... Các xung sáng ngắn như vậy đóng một vai trò rất quan trọng 
trong nghiên cứu quang phổ học như nghiên cứu các quá trình động học của phân 
tử ở pha khí và lỏng [7-9], phân tích dấu vết của các hợp chất hữu cơ [10-12]. đối 
với các nguồn ánh sáng thường, 
cường độ yếu, các hiện tượng quang 
học chủ yếu là hiện tượng quang học 
tuyến tính. Đối với các xung ánh sáng 
có cường độ cao (xung laser dưới 
nano giây) hiện tượng quang học phi 
tuyến xảy ra khá phổ biến. Với độ dài 
xung trong vùng femto giây, cường độ 
điện trường tại đỉnh xung là rất lớn, 
các hiện tượng phi tuyến bậc cao trở 
nên rõ rệt. 
Hiệu ứng Raman FWM dựa trên 
đáp ứng phi tuyến bậc ba của môi 
trường khi tương tác với trường điện 
từ ngoài. Hai photon ánh sáng tới 
(photon bơm và Stoke) tương tác với 
Hình 1. Hiệu ứng Raman trộn bốn sóng. 
Nghiên cứu khoa học công nghệ 
Tạp chí Nghiên cứu KH&CN quân sự, Số 46, 12 - 2016 159
phonon dao động của môi trường, tán xạ ra photon thứ tư với năng lượng tương 
ứng của vạch đối Stoke trong phổ Raman của phân tử môi trường [13]. Trong 
nghiên cứu này, môi trường Raman khí được tập trung nghiên cứu do có độ tán sắc 
thấp, không bị cạnh tranh bởi các hiệu ứng phi tuyến khác (tự điều biến pha, điều 
biến pha chéo ...). 
Quá trình phát Raman FWM được mô tả trong hình 1. Cặp xung bơm và Stoke 
đồng thời kích thích phân tử của môi trường Raman lên mức dao động trên. Do 
thời gian suy giảm về pha dao động của môi trường khí (trong vùng pico giây) là 
dài hơn rất nhiều so với xung kích thích, xung bơm tương tác một cách tức thời với 
các phân tử khí đã được kích thích và tán xạ dưới dạng các photon đối Stoke. Các 
photon đối Stoke tiếp tục tương tác với phân tử hydro ở mức dao động trên và hình 
thành hiện tượng thác lũ, qua đó tán xạ liên tiếp các vạch dao động đối Stoke bậc 
cao hơn [14]. 
Trong nghiên cứu này, chúng tôi tiến khảo sát điều kiện áp suất khí tối ưu 
hướng tới phát các xung laser cực ngắn trong vùng DUV, dựa trên hiệu ứng Raman 
FWM. Mật độ phân tử khí của môi trường Raman tăng dẫn tới thiết diện tán xạ 
tăng và hiệu suất phát các xung đối Stoke tăng. Tuy nhiên, ở áp suất cao, hiện 
tượng tán sắc ảnh hưởng tới chiều dài cộng hưởng (điều kiện phù hợp pha) đặc biệt 
với các xung đối Stoke tần số cao. Vì vậy, nghiên cứu tối ưu điều kiện để xảy ra 
hiện tượng thác lũ là rất cần thiết. 
2. THÍ NGHIỆM 
 Sơ đồ thí nghiệm được miêu tả trong hình 2. 
Ti:Sapphire
35fs; 3.6mJ; 
800nm; 1kHz
Bàn dịch chuyển
OPO
Môi trường Raman
Phổ kế
BS1 BS2
Tấm phân tán
1200 nm
800 nm
Hình 2. Sơ đồ thí nghiệm phát Raman trộn bốn sóng. 
Nguồn cơ bản được phát bởi laser Ti:Sapphire (Coherent), độ rộng xung 35 fs, công 
suất 3,6 mJ, tần số lặp lại 1 kHz, tại bước sóng 800 nm. Chùm cơ bản được tách làm hai 
chùm bởi tấm chia chùm BS1 (1:5). Phần năng lượng nhỏ hơn được dùng làm xung bơm 
cho hệ trộn bốn sóng. Phần lớn năng lượng (3 mJ) được dùng làm nguồn bơm cho hệ dao 
động phát thông số (OPO - Coherent). Hệ OPO được thiết lập với xung ra tại bước sóng 
Vật lý 
N. M. Thắng, N. V. Hảo, , “Hiệu ứng Raman trộn bốn sóng trong môi trường khí.” 160 
1200 nm (xung Stoke), công suất 500 µJ. Độ trễ giữa hai xung được tối ưu bằng một bàn 
dịch chuyển bố trí trên đường truyền quang của xung bơm. Sau khi chồng chập về mặt 
không gian, cặp xung được hội tụ bằng gương cầu MC1, tiêu cự 1 m, vào môi trường 
Raman là một ống trụ dài 1 m chứa khí hydro (xuất xứ Trung Quốc – 99,997 %). Khí 
hydro được sử dụng trong thí nghiệm này do có độ tán sắc thấp ở vùng DUV, đồng thời, 
có năng lượng tách dao động đặc trưng lớn (578 cm-1), phù hợp với mục đích phát các 
xung ánh sáng trong vùng DUV. Áp suất trong ống khí được đo và điều khiển từ 7 kPa đến 
196 kPa bằng (đầu đo AP-40 (Kayence)). Tín hiệu sau môi trường Raman được phân tích 
bằng phổ kế cầm tay USB-Maya Pro2000 (Ocean Optic). 
3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 
Hình 3.a là phổ tán sắc 
của xung ánh sáng sau môi 
trường Raman sử dụng lăng 
kính fused-silica. Xung Stoke 
không quan sát được do nằm 
ngoài vùng nhạy quang của 
thiết bị ghi hình. 
Trong hình 3.b, đặc trưng 
phổ của tín hiệu được biểu 
diễn theo thang lôgarít. Các 
vạch đối Stoke có đỉnh nằm 
cách nhau các mức năng 
lượng bằng đúng với chuyển 
mức năng lượng dao động 
thấp nhất của phân tử khí 
hydro trong môi trường. 
Cường độ đỉnh của các vạch 
đối Stoke giảm theo hàm mũ 
tự nhiên. Đây là đặc trưng cơ 
bản của hiện tượng thác lũ. 
Trong tương tác cộng bốn 
sóng, tín hiệu đối Stoke chỉ 
đóng góp một photon để tán xạ photon đối Stoke lân cận có năng lượng cao hơn. 
Hiệu suất của quá trình thác lũ phát đối Stoke được đánh giá bằng độ suy giảm 
cường độ của các đỉnh đối Stokes. 
Cường độ đỉnh của tín hiệu bơm có độ suy giảm lớn do xung bơm đóng góp 
một photon trong tất cả các quá trình phát vạch Stoke bậc một và các vạch đối 
Stoke bậc cao. Cường độ tín hiệu vùng UV suy giảm nhanh do nằm ngoài vùng 
đáp ứng quang của phổ kế. Tuy vậy, trong hình 3.a, vạch đối Stoke bậc 8 tại bước 
sóng 218 nm có thể ghi nhận được khi sử dụng bột phát huỳnh quang (sodium 
salicylate). Với đặc trưng phổ gồm các vạch phổ cách đều liên tiếp trong vùng 
DUV-VIS, sử dụng các kỹ thuật khử tán sắc và chồng chập về mặt thời gian sẽ cho 
phép biến đổi tín hiệu này thành một chuỗi các xung cực ngắn có độ rộng đơn 
xung cỡ vài femto giây [15]. 
Hình 3. Phổ của xung ánh sáng xung cực ngắn 
sau môi trường Raman. a) Phổ tán sắc ghi 
nhận sau lăng kính fused-silica. b) Phổ ghi 
nhận bằng phổ kế USB-Maya Pro2000. 
Nghiên cứu khoa học công nghệ 
Tạp chí Nghiên cứu KH&CN quân sự, Số 46, 12 - 2016 161
Trong vùng áp suất thí nghiệm được thiết kế (7 kPa – 196 kPa), chúng tôi nhận 
thấy tín hiệu Raman tại mọi vạch đối Stoke tăng theo áp suất của môi trường (Hình 
4). Khi cường độ một vạch đối Stoke 
ngừng tăng, cho thấy một phần photon 
ở bước sóng này đã tham gia vào quá 
trình thác lũ, tán xạ ra photon đối 
Stoke lân cận. Quá trình này được thể 
hiện qua sự tăng dần về cường độ và 
lần lượt đạt mức bão hòa của các vạch 
đối Stoke bậc cao. Kết quả này có ý 
nghĩa quan trọng trong các ứng dụng 
sử dụng một vạch đối Stoke. Tại áp 
suất phù hợp, có thể tối ưu hiệu suất 
phát vạch đối Stoke tương ứng. 
Trong vùng tử ngoại chân không, 
cường độ vạch đối Stoke bậc 7 tăng 
tuyến tính theo áp suất môi trường 
Raman. Có thể kết luận hiệu suất phát 
xung đối Stoke bậc 8 là rất thấp. 
Cường độ xung bơm và xung Stoke 
thấp là một nguyên nhân chính. Mặt khác, tại vùng bước sóng tử ngoại, hiện tượng 
tán sắc ánh của xung cực ngắn khi truyền qua môi trường trở nên rõ rệt hơn. Khi áp 
suất môi trường tăng, các xung đối Stoke bậc cao bị tán sắc dẫn đến điều kiện phù 
hợp pha không còn thỏa mãn, giảm hiệu suất trộn bốn sóng trong môi trường. Hạn 
chế này có thể khắc phục bằng việc sử dụng các ống dẫn sóng (Hollow Capillary – 
HC), ống dẫn sóng quang tử (Photonic Crystal Fiber - PCF). Các thiết bị này có 
khả năng tăng quãng đường cộng hưởng (Coherent Length – Lc) mà không đòi hỏi 
tăng áp suất của môi trường, giảm hiệu ứng tán sắc. 
4. KẾT LUẬN 
Hiện tượng Raman trộn bốn sóng trong môi trường khí được khảo sát phụ thuộc 
vào áp suất môi trường. Tại điều kiện tối ưu, 196 kPa, có thể thu được vạch đối 
Stoke tại bước sóng 218 nm. Đây là nghiên cứu thực nghiệm cơ bản cho phép nắm 
bắt, tối ưu hóa hiệu suất chuyển đổi xung ánh sáng cơ bản tại bước sóng 800 nm 
thành các xung ánh sáng cực ngắn trên toàn giải DUV-VIS. Nguồn sáng cực ngắn 
này có ý nghĩa ứng dụng quan trọng trong các nghiên cứu quang phổ phân giải thời 
gian (thời gian sống huỳnh quang, phản ứng quang hóa...) và các nghiên cứu y sinh 
(kính hiển vi huỳnh quang, kính hiển vi hai photon...). 
Tại vùng DUV, hiệu suất chuyển đổi là rất thấp do hiệu ứng tán sắc tăng theo áp 
suất của môi trường Raman. Hướng nghiên cứu tiếp theo sử dụng ống dẫn quang 
hoặc sợi quang tử có khả năng nâng cao hiệu suất chuyển đổi của hiệu ứng trộn 
bốn sóng tại vùng bước sóng này. 
Lời cảm ơn: Chúng tôi xin chân thành cảm ơn Đề tài Nafosted Mã số 103.06-2011.07 đã tài trợ 
cho công trình này. 
Hình 4. Cường độ tín hiệu đối Stokes 
phụ thuộc áp suất môi trường Raman. 
Vật lý 
N. M. Thắng, N. V. Hảo, , “Hiệu ứng Raman trộn bốn sóng trong môi trường khí.” 162 
TÀI LIỆU THAM KHẢO 
[1]. S.A. Trushin, K. Kosma, W. Fuß, W.E. Schmid, Opt. Lett. 32, (2007)2432 
[2]. F. Reiter, U. Graf, M. Schultze, et al., Opt. Lett. 35, (2010)2248 
[3]. M. Ghotbi, P. Trabs, M. Beutler, Opt. Lett. 36, (2011)463 
[4]. P. Baum, S. Lochbrunner, E. Riedle, Opt. Lett. 29, (2004)1686 
[5]. C.G. Durfee III, S. Backus, H.C. Kapteyn, M.M. Murnane, Opt. Lett. 24, (1999)697 
[6]. Y. Kida, J. Liu, T. Teramoto, T. Kobayashi, Opt. Lett. 35, (2010)1807 
[7]. K. Kosma, S.A. Trushin, W. Fuß, W.E. Schmid, Phys. Chem. Chem. Phys. 11, 
(2009)172 
[8]. S. Kahra, G. Leschhorn, M. Kowalewski, A. Schiffrin, et al., Nat. Phys. 8, (2012)238 
[9]. T. Kobayashi, Y. Kida, Phys. Chem. Chem. Phys. 14, (2012) 6200 
[10]. T. Shimizu, Y. Watanabe-Ezoe, S. Yamaguchi, H. Tsukatani, T. Imasaka, et al., 
Anal. Chem. 82,(2010)3441 
[11]. R. Ezoe, T. Imasaka, T. Imasaka, Anal. Chim. Acta 853, (2015)508 
[12]. A. Hamachi, T. Okuno, T. Imasaka, Y. Kida, T. Imasaka, Anal. Chem. 87, 
(2015)3027 
[13]. S.Yoshikawa and T. Imasaka, Opt. Commun. 96, (1993) 94. 
[14]. H. Kawano, Y. Hirakawa, and T. Imasaka, J. Appl. Phys. B, (1997), 65, 1 
[15]. G. Korn, O. Dühr, and a. Nazarkin, Phys. Rev. Lett., vol. 81, (1998) 1215–
1218. 
ABSTRACT 
FOUR WAVE MIXING RAMAN SCATTERING IN GAS MEDIUM 
In this study, we have generated multi-colors ultrafast optical pulses from 
vacuum ultraviolet region to visible region based on Four Wave Raman Mixing 
process. Because of having a large different energy between vibration level (~4166 
cm-1 v=1 v=0), Hydrogen has been selected as the Raman medium. The pump 
(800 nm) and the Stokes (1200 nm) beams coherently excite hydrogen molecules to 
the higher vibration energy level. Because the dephasing time of gas molecule is 
much longer than the excitation pulse width, the pump beam has high probability to 
interact with excited gas molecule, i.e. generates a new photon at anti-Stokes line. 
The cascade process can also happen which generates multi-color higher order 
anti-Stokes sideband. At 196 kPa, the 8th anti-Stoke line was observed. These 
ultrashort optical pulses have high potential to be used in spectroscopy analysis, 
time analysis. Since all anti-Stoke sidebands are phase locked, we expect that we 
can compress the multi-color beam to few-cycle pulses in visible region. 
Keywords: Raman effect, Anti-Stokes Raman effect, Ultrafast laser, Femtosecond, Nonlinear optics. 
Nhận bài ngày 26 tháng 10 năm 2016 
Hoàn thiện ngày 14 tháng 12 năm 2016 
Chấp nhận đăng ngày 14 tháng 12 năm 2016 
Địa chỉ: 1 Viện Khoa học và Công nghệ quân sự, 17 Hoàng Sâm, Hà Nội; 
 2 Trường Đại học Khoa học Thái Nguyên, Phường Tân Thịnh, TP. Thái Nguyên; 
 3 Viện Vật lý, Viện Hàn lâm KH-CN Việt Nam, 18 Hoàng Quốc Việt, Hà Nội; 
 * Email: duongvu@iop.vast.ac.vn